Record #352821 - GSI Repository

DFG project G:(GEPRIS)546921154

Entwicklung einer ESI-HiKE-IMS-Referenzplattform für die IMS zur Untersuchung feldabhängiger Effekte, wie Fragmentierung, Clusterassoziation und -dissoziation, sowie zur Ermittlung der alpha-Funktionen größerer Analytmoleküle

Coordinator	Professor Dr.-Ing. Stefan Zimmermann
Grant period	2024 -
Funding body	Deutsche Forschungsgemeinschaft
	DFG
Identifier	G:(GEPRIS)546921154

Note: Verglichen mit der Massenspektrometrie bietet die Ionenmobilitätsspektrometrie ein nahezu orthogonales Trennverfahren, sodass Ionenmobilitätsspektrometer (IMS) zunehmend als weitere Trenndimension mit Massenspektrometern (MS) gekoppelt werden. Solche IMS-MS sind vor allem bei der Analyse biochemischer Proben, wie Lipide, Zucker, Metabolite und Peptide, von Bedeutung, wobei die Ionisation meist per Elektrosprayionisation (ESI) erfolgt. Anders als das Masse-zu-Ladungs-Verhältnis ist die Ionenmobilität allerdings nicht unabhängig von den Geräteparametern. Insbesondere hängt die Ionenmobilität von der reduzierten elektrischen Feldstärke E/N ab, was durch die ionenspezifische alpha-Funktion beschrieben wird. Weiterhin können feldabhängige Prozesse wie Fragmentierung, Clusterassoziation und -dissoziation auftreten. Bei den heute in der MS etablierten IMS, wie TWIMS, TIMS und DMS, werden bedingt durch das Trennverfahren oder zur Ionenfokussierung hohe, zeitlich veränderliche elektrische Felder eingesetzt, sodass eine direkte Bestimmung der Ionenmobilität und alpha-Funktion sowie eine detaillierte Betrachtung weiterer feldabhängiger Prozesse nicht möglich sind. In der Praxis werden daher Kalibrierverfahren genutzt, um die Ionenmobilität anzunähern. Der Fehler kann dabei allerdings erheblich sein, denn nur durch eine genaue Quantifizierung der ionenspezifischen, feldabhängigen Prozesse lassen sich die Messergebnisse richtig interpretieren und der Fehler bei der Bestimmung der Ionenmobilität mittels TWIMS, TIMS und DMS minimieren. In diesem Vorhaben soll daher erstmals eine Referenzplattform entwickelt werden, mit der sich die Ionenmobilität und feldabhängigen Prozesse bei definierten E/N über einen sehr weiten E/N-Bereich untersuchen lassen. Als Basis dient das in Vorarbeiten entwickelte Hochenergie-Ionenmobilitätsspektrometer (HiKE-IMS), das aktuell aber nicht für die Analyse größerer Moleküle, wie Lipide, Zucker, Metabolite und Peptide, ausgelegt ist. Daher soll jetzt erstmals ein ESI-HiKE-IMS mit einem E/N-Bereich bis 120 Td entworfen und aufgebaut werden. Elementar ist dabei ein neuer Ansatz zur beschleunigten Verdampfung der per ESI entstehenden geladenen Tröpfchen durch einen bei hohen E/N betriebenen Verdampfungsbereich im HiKE-IMS. Für eine detaillierte Analyse der entstehenden Ionenspezies und ihrer Ladungszustände soll das ESI-HiKE-IMS zudem über ein möglichst energieneutrales Ioneninterface an ein MS gekoppelt werden. Mit diesem ESI-HiKE-IMS-MS sind sodann die relevanten Standards für TWIMS, TIMS und DMS experimentell zu charakterisieren. Um das Potential eines ESI-HiKE-IMS als Referenzplattform zu demonstrieren, soll als erste konkrete Fragestellung der entstehende Fehler beim Kalibrieren von TWIMS mit Ionen verschiedener Ladungszustände abgeschätzt werden. Dazu sollen die feldabhängigen Ionenmobilitäten geeigneter Substanzen in verschiedenen Ladungszuständen bestimmt und miteinander verglichen werden.

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Record created 2024-09-19, last modified 2024-10-13

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