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001     363135
005     20251120173201.0
024 7 _ |a G:(GEPRIS)568819569
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040 _ _ |a GEPRIS
|c http://gepris.its.kfa-juelich.de
150 _ _ |a Zwillings-Porphyrine und -Phthalocyanine: Grenzen der CO₂-Elektrokatalyse durch Metall-Metall-Kooperation überwinden
|y 2025 -
371 _ _ |a Professor Dr. Franc Meyer
450 _ _ |a DFG project G:(GEPRIS)568819569
|w d
|y 2025 -
510 1 _ |a Deutsche Forschungsgemeinschaft
|0 I:(DE-588b)2007744-0
|b DFG
680 _ _ |a Elektrochemische CO₂-Reduktion (CO₂RR) ist ein vielversprechender Weg zur Umwandlung von CO₂ in Kraftstoffe und chemische Grundstoffe, was die Speicherung erneuerbarer Energien ermöglicht und eine kohlenstoffneutrale Wirtschaft befördert. In den letzten zehn Jahren wurden erhebliche Fortschritte bei der Herstellung von C1-Verbindungen (z. B. CO, Formiat) durch 2e-/2H⁺-Reduktion erzielt. Um eine höhere Energiedichte in den Produkten zu erreichen, die CO₂-Nutzungseffizienz zu maximieren und Umweltbilanz zu optimieren ist es jedoch entscheidend, superreduzierte C1-Spezies (z. B. Methanol, Methan) oder kohlenstoffreiche (C2+) Verbindungen (z. B. Ethylen, Ethanol, Propanol) zu erzeugen. Die meisten molekularen CO₂RR-Katalysatoren sind einkernige Metallkomplexe, bei denen die CO₂-Aktivierung an einem Zentrum erfolgt. Für eine Tandemstrategie ist aber die gleichzeitige Reduktion und Kopplung zweier CO₂-Moleküle unter C-C-Bindungsknüpfung oder die Erzeugung eines benachbarten Metallhydrids zur weiteren Reduktion von M-CO-Intermediaten erforderlich. Dieses Projekt hat die Entwicklung homo- und heterodinuklearer Katalysatorkomplexe zum Ziel, um über Metall-Metall-Kooperativität selektiv superreduzierte oder C2+-Produkte herstellen zu können. Dazu werden wir auf den etablierten einkernigen CO₂RR-Katalysatormotiven auf Porphyrin- und Phthalocyaninbasis aufbauen und ihre sog. „Siamesischen Zwillinge“ nutzen. Solche Pyrazol-expandierten Makrozyklen stellen zwei benachbarte Bindungstaschen mit {N4}-Koordinationsumgebung bereit. Dieses einzigartige Design ergibt robuste bimetallische Gerüste und erlaubt die Kontrolle über den Abstand zwischen den zusammenwirkenden Metallzentren und die Ausrichtung ihrer Bindungsstellen für eine bevorzugte Bildung von superreduzierten C1- und C2+-Verbindungen. Durch gezielte Modifikationen des makrozyklischen Ligandgerüsts, Aufdeckung von Struktur-Aktivitäts-Beziehungen und mechanistische Studien werden wir Schlüsselparameter identifizieren, um eine hohe Effizienz und Selektivität für superreduzierte CO₂-Produkte und C2+-Verbindungen zu erreichen. Und um die Nachhaltigkeit und Stabilität zu verbessern, werden wir die besten Katalysatoren auf Kohlenstoffnanoröhrchen (CNT) immobilisieren und so heterogene CO₂RR-Systeme schaffen, die in wässrigen Lösungen funktionieren. Dieses Projekt nutzt die komplementäre Expertise der beiden Forschungsgruppen. Der deutsche Partner hat erste Siamesische Zwillingsporphyrine synthetisiert und charakterisiert, die jedoch in der Katalyse noch nicht erprobt sind. Der französische Partner hat einen heterodinuklearen NiFe-Katalysator entwickelt, der einem Tandemmechanismus folgt um Methan als einziges kohlenstoffbasiertes Produkt aus CO2 zu erzeugen. Durch die Integration dieser Ansätze wollen wir neue katalytische Strategien für die CO₂-Umwandlung entwickeln und so das Potenzial der neuen Bimetallsysteme für nachhaltigere Umweltlösungen und eine Verringerung des CO2-Fußabdrucks nutzen.
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Marc 21